携带稳定氮氧自由基的核壳杂化上转换纳米粒子作为上转换发光和磁共振双模成像的潜在多功能纳米探针

Core-shell hybrid upconversion nanoparticles carrying stable nitroxide radicals as potential multifunctional nanoprobes for upconversion luminescence and magnetic resonance dual-modality imaging

摘要
硝基自由基，如2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧(TEMPO)及其衍生物，最近被用作磁共振成像(MRI)和电子顺磁共振成像(EPRI)的造影剂。然而，当静脉注射时，它们快速的单电子生物还原为抗磁性的n -羟基物种，限制了它们在体内应用的使用。本文提出了一种携带稳定自由基的二氧化硅涂层的新方法。4-羧基-TEMPO氮氧化物自由基与3-氨基丙基-三甲氧基硅烷共价连接，生成了硅化TEMPO自由基。利用反相微乳液中硅化TEMPO自由基与正硅酸四乙酯共聚的简单反应，合成了一种TEMPO自由基掺杂SiO2纳米结构，并将其包覆在NaYF4:Yb,Er/NaYF4上转化纳米颗粒(UCNPs)表面，制备了一种新型的聚乙二醇化UCNP@TEMPO@SiO2纳米探针，用于上转化发光(UCL)和磁共振双模成像。TEMPO@SiO2产生的电子自旋共振(ESR)信号显示，即使在5 mM的抗坏血酸存在下，也能在长达1 h的时间内增强抗还原性能。聚乙二醇化UCNPs@TEMPO@SiO2纳米复合材料的纵向弛豫率约为游离TEMPO自由基的10倍。采用这种改进的友好型单锅溶剂热策略合成的核壳型NaYF4:Yb,Er/NaYF4 UCNPs的UCL发射强度比核心型NaYF4:Yb,Er提高了60倍。此外，将聚乙二醇化UCNP@TEMPO@SiO2纳米复合材料作为多功能纳米探针，进一步研究其在体外和体内活细胞UCL成像和t1加权MRI中的性能。

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